Los griegos y los romanos ya utilizaban pasta de dientes, uno de las recetas conocidas fue inventada por el médico romano Escribonius Largus con una mezcla de vinagre, miel, sal y cristal machacado. También se tiene constancia de la utilización de la orina como pasta de dientes y de huesos triturados y conchas de ostras. En la España islámica también se tiene constancia de un tipo de pasta de dientes inventada por un músico árabe llamado Ziryab.
En el siglo XVIII ya se utilizaban las pastas de dientes modernas sobretodo en Inglaterra, entre las que había varias fórmulas, una de ellas estaba hecha con la resina llamada sangre de dragón, alumbre y canela. En el siglo XIX también en Inglaterra se preparaban domésticamente con sal, tiza y ladrillo pulverizado.
La primera pasta de dientes en tubo fue obra de Washington Sheffield en Estados Unidos en 1892 con el nombre de Dr Sheffield's Creme, posteriormente en 1896 en Inglaterra la Colgate basándose en el invento de Sheffield también empezó a venderla. Los tubos de ambos estaban hechos de plomo. El fluoruro, uno de los componentes esenciales de las actuales pasta de dientes en la década de 1890 ya era vendido en Bremen por Karl F. Toellner basado en los trabajos de Albert Deninger.
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